【寧夏大學新聞中心訊 化學化工學院】近日,寧夏大學化學化工學院在錳催化芐胺脫胺羥基化合成醇方面取得重要進展。在寧夏大學化學工程與技術教育部“雙一流”學科經費支持下,化學化工學院(省部共建煤炭高效利用與綠色化工國家重點實驗室) 涂濤/鄭慶舒團隊提出了一種“轉氨-借氫”策略,相關研究成果以研究論文形式發表于國際頂級期刊《Nature Communications》(DOI: 10.1038/s41467-025-61989-3)。涂濤教授、鄭慶舒博士為論文共同通訊作者,寧夏大學為第一署名單位。


羥基和氨基的相互轉化在代謝過程和有機合成中起著至關重要的作用。目前,醇轉化為胺已經得到了很好的確立,但是胺的脫氨羥基化仍然是一個重大挑戰。由于氨基的離去能力差,羥基的直接親核攻擊需要苛刻的反應條件。受仿生轉氨作用的啟發,涂濤/鄭慶舒團隊采用轉氨-借氫策略,在鉗形Mn催化劑和堿的輔助下,實現了芐胺直接選擇性脫氨羥基化制備相應的醇類化合物。反應表現出廣泛的底物普適性和官能團(包括鹵素、雜環和羧基)容忍性,在低催化量(0.05 mol%)下實現了對醇的選擇性生成,取得高達14280 h-1的轉換頻率(TOF)。反應中甲醇同時作為氫供體和氨基受體,機理研究表明堿在轉氨過程中起到關鍵作用,促進了亞胺中的1,3-質子轉移,從而選擇性生成醇而不是常規的N-甲基化產物。
這一成果不僅為氨到醇的直接選擇性轉化提供了新策略、新方法,而且也標志著寧夏大學在豐產金屬催化領域達到了國際先進水平,為學校化學工程與技術“雙一流”學科建設作出了重要貢獻,對提升寧夏大學化學學科和化學工程與技術學科學術影響力具有積極影響。
(編輯:馮禹君)